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利用機器學習方法篩選高性能锂硫電池單原子催化劑
 
2021-08-23 | 文章来源:沈阳材料科学国家研究中心        【 】【打印】【關閉

  锂硫電池的高能量密度使成爲下一代儲能技術的有力候選者,其正負極的主要活性物質分別是硫和锂,在充放電過程中會形成可溶的高階多硫化物從正極擴散至負極,導致正極活性物質的流失以及負極的失活,即所謂的“穿梭效應”。同時,正極處緩慢的硫還原動力學也限制了锂硫電池的性能。近年來,有關研究發現應用在锂硫電池正極材料中的負載型單原子催化劑可以抑制穿梭效應以及加快硫還原反應動力學。然而,單原子催化劑的結構種類繁多,超出了傳統的“試錯法”或常規DFT計算的能力,急需進行系統研究。 

  近日,金屬所沈陽材料科學國家研究中心聯合研究部李波副研究員的研究小組采用基于高通量密度泛函理論計算的機器學習方法系統研究了多硫化物的吸附模式,並對上千種氮摻雜碳材料負載的過渡金屬單原子催化劑進行了篩選,爲锂硫電池正極材料中單原子催化劑的設計提供了指導。這一成果近日發表于The Journal of Physical Chemistry Letters(doi: 10.1021/acs.jpclett.1c00927)并被选为封面文章(cover article)。同时ACSJ. Phys. Chem. 推特分別對工作進行了介紹和評論。  

  研究人員首先采用密度泛函理論計算對800余個吸附結構進行計算,結果顯示多硫化锂在催化劑上有四種可能的吸附構型,並可分爲兩大類,即解離吸附和非解離吸附。基于晶體圖卷積神經網絡訓練的分類器成功地區分了發生S-S鍵斷裂的吸附與其他類型的吸附。研究人員進一步對吸附構型的電子結構分析顯示負載金屬原子後催化劑與多硫化锂間的相互作用發生明顯變化因而使吸附显著增强,从而减少“穿梭”过程的发生。此外,机器学习训练出的回归模型对吸附能也具有较好的预测能力,其平均绝对误差为0.14 eV。基于这一模型,预测了上千个吸附构型的吸附能,利用过电势的计算给出了相应的火山型曲线。同時,結合可溶性多硫化物的吸附能,預測並篩選出了數個性能均衡的單原子催化劑。目前的工作不僅拓寬了單原子催化劑的應用範圍,也爲锂硫電池正極材料的設計提供了新思路和新方向。 

  該工作得到了国家自然科学基金、辽宁省自然科学基金材料联合基金、NSFC-广东联合基金(第二期)超级计算科学应用研究专项等资助。 

图1. 四种可能吸附构型的分布及结构图示。

图2. 机器学习模型的性能。a) 分类性能,b) 回归性能。

图3. 多硫化锂吸附能及过电势的预测。a) LiS*的吸附能,b) 不同催化剂上最弱的可溶性多硫化锂吸附能,c)所预测的全部催化剂的“火山图”,d) 过电势低于0.1V的催化剂,e) 预测的过电势。

图4. 从左到右:封面图片、 Journal of Physical Chemistry 推特介绍、ACS推特介绍。

 

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